2013年3月6日、秋葉原ディアステージでのイベント「まひるごはん3」にてユニット結成およびメンバー（神堂未祐奈、胡桃沢まひる、一之瀬えみりの3名）を発表。3月17日にユニットお披露目ライブ「妄想キャリブレーション第0回公演〜妄想ミーティング〜」を開催。6月22日、主催ライブ「ぶいえす！Vol.01 〜妄想キャリブレーション×ANNA☆S〜＠高円寺HIGH」にて、新メンバー3名（双葉苗、桜野羽咲、星野にぁ）の加入を発表。7月11日、「妄想キャリブレーションBAR」にて一之瀬えみりが卒業。 2013年10月から2014年2月にかけて、計4枚のシングル「妄想が止まらない」、「いつだって世界にファイティングポーズ」、「初めてだよこんな気持ちにさせてくれたのは恋。」、「人生はいじわるなの…かな？」をライブ会場限定（各1,000枚限定）で発売し、いずれも発売後即完売する。 2014年5月15日、渋谷WWWにて1stワンマンライブ「妄想が止まらない! 2014〜初ワンマンライブは最高なの…かな？〜」を開催し、6月16日には初の全国流通音源となる5枚目のシングル「何故なら私、妄想少女ですの」を発売（自身初のミュージックビデオが収録されたDVDも付属。）。表題曲は『ミューサタ』（フジテレビ）の同年9月度のエンディング・テーマに採用された。 8月19日、これまでのシングルの表題曲、カップリングの全楽曲と新曲2曲を収録した1枚目のアルバム『妄想少女00』を発売。9月20日には、でんぱ組.incとのコラボレーションユニット「宇宙は11次元で出来ている」として、シングル「Stand〜ここにいるよ〜」をLoppi・HMV限定で発売。表題曲は、同日より公開の映画『劇場版 稲川怪談 かたりべ』の主題歌に採用され、「撮影現場で怪談に巻き込まれた新人アイドルユニット」という役柄で映画にも出演。 9月15日、SHOWROOMでの冠番組『妄showタイム』内で新メンバーの加入を発表し、9月21日には同番組内で神堂未祐奈の脱退を発表。理由は「グループの成長に心がついていけなかったため」。10月17日、渋谷DUO MUSIC EXCHANGEにて「妄想キャリブレーション 神堂未祐奈 卒業ライブ〜みんなにつたえるありがとうのカタチ〜」を開催。このライブをもって神堂未祐奈が卒業し、翌18日のイベント「アイドルジェネレーション vol.20」出演より、雨宮伊織、水城夢子が加入。 11月18日、6枚目のシングル「悲しみキャリブレーション」を発売し、表題曲は『実在性ミリオンアーサー』（tvk ほか）にエンディングテーマとして使用された。11月27日には東京キネマ倶楽部にて2ndワンマンライブ「2回目だね♡こんな気持ちにさせてくれたのは…」を開催。また、12月17日に新宿BLAZEにて開催されたアイドル2組によるツーマンライブイベント『DOUBLE COLOR session5』にアップアップガールズ（仮）と共に出演。 2015年4月7日、7枚目のシングル「魔法のジュース」を発売し、5月15日には赤坂BLITZにて3rdワンマンライブ「妄想キャリブレーション LIVE2015春 妄想ファンタジア in 赤坂BLITZ」を開催。このライブのアンコールでは初の全国ツアーとZepp Tokyoでのワンマンライブの開催がサプライズ発表され、事前に知らされていなかったメンバーはうれし涙を流しながらファンに感謝の言葉を伝えた。8月4日に8枚目のシングル「幻想恋花火」を発売し、8月15日にSUMMER SONIC 2015、8月29日に「@JAM EXPO 2015」に出演した。 10月4日、代々木第二体育館で開催されたアイドル運動会「妄想大運動会」に出場し、優勝。10月14日にはアルバム『妄想少女00』をメンバー6人バージョンで再編した『妄想少女00 (2015 ver.)』を配信で発売。10月23日の渋谷DUO MUSIC EXCHANGE公演より、初の全国ツアー「妄想キャリブレーションLIVE TOUR2015〜はじめてNIPPON♡ちゅYOUをちぇっくします!〜」を開始。 2016年5月12日発売、集英社「ヤングジャンプ」No.24に掲載された、「サキドルエースSURVIVAL SEASON5」に妄想キャリブレーション代表として雨宮伊織がエントリー。 6月1日、9枚目のシングル「ちちんぷいぷい♪」をSony Recordsから発売し、メジャーデビューを果たした。 12月25日、全国ツアーの最終日にテレビアニメ「タイムボカン24」のエンディング曲となる「激ヤバ∞ボッカーン!!」を初披露。 2017年1月21日に開幕したアイドル対抗フットサルリーグ『バロンiドール杯』に参加。7月29日に優勝を決めた。